Takk for at du besøker Nature.com.Du bruker en nettleserversjon med begrenset CSS-støtte.For den beste opplevelsen anbefaler vi at du bruker en oppdatert nettleser (eller deaktiverer kompatibilitetsmodus i Internet Explorer).I tillegg, for å sikre kontinuerlig støtte, viser vi nettstedet uten stiler og JavaScript.
Korrelasjonen av atomkonfigurasjoner, spesielt graden av uorden (DOD) av amorfe faste stoffer med egenskaper, er et viktig område av interesse innen materialvitenskap og kondensert materiefysikk på grunn av vanskeligheten med å bestemme de nøyaktige posisjonene til atomer i tredimensjonal strukturer1,2,3,4., Et gammelt mysterium, 5. For dette formål gir 2D-systemer innsikt i mysteriet ved å la alle atomer vises direkte 6,7.Direkte avbildning av et amorft monolag av karbon (AMC) dyrket ved laseravsetning løser problemet med atomkonfigurasjon, og støtter det moderne synet på krystallitter i glassaktige faste stoffer basert på tilfeldig nettverksteori8.Årsaksforholdet mellom struktur i atomskala og makroskopiske egenskaper er imidlertid fortsatt uklart.Her rapporterer vi enkel innstilling av DOD og konduktivitet i AMC-tynne filmer ved å endre veksttemperaturen.Spesielt er pyrolyseterskeltemperaturen nøkkelen for dyrking av ledende AMC-er med et variabelt område av medium ordenshopp (MRO), mens en økning av temperaturen med 25 °C fører til at AMC-ene mister MRO og blir elektrisk isolerende, noe som øker motstanden til arket materiale på 109 ganger.I tillegg til å visualisere svært forvrengte nanokrystallitter innebygd i kontinuerlige tilfeldige nettverk, avslørte atomoppløsningselektronmikroskopi tilstedeværelse/fravær av MRO og temperaturavhengig nanokrystallitttetthet, to ordensparametere foreslått for en omfattende beskrivelse av DOD.Numeriske beregninger etablerte konduktivitetskartet som en funksjon av disse to parameterne, og direkte relatert mikrostrukturen til de elektriske egenskapene.Vårt arbeid representerer et viktig skritt mot å forstå forholdet mellom strukturen og egenskapene til amorfe materialer på et grunnleggende nivå og baner vei for elektroniske enheter som bruker todimensjonale amorfe materialer.
Alle relevante data generert og/eller analysert i denne studien er tilgjengelig fra de respektive forfatterne på rimelig forespørsel.
Koden er tilgjengelig på GitHub (https://github.com/vipandyc/AMC_Monte_Carlo; https://github.com/ningustc/AMCProcessing).
Sheng, HW, Luo, VK, Alamgir, FM, Bai, JM og Ma, E. Atomisk pakking og kort og middels rekkefølge i metallglass.Nature 439, 419–425 (2006).
Greer, AL, i fysisk metallurgi, 5. utg.(red. Laughlin, DE og Hono, K.) 305–385 (Elsevier, 2014).
Ju, WJ et al.Implementering av et kontinuerlig herdende karbonmonolag.vitenskapen.Utvidet 3, e1601821 (2017).
Toh, KT et al.Syntese og egenskaper til et selvbærende monolag av amorft karbon.Nature 577, 199–203 (2020).
Schorr, S. & Weidenthaler, K. (red.) Crystallography in Materials Science: From Structure-Property Relationships to Engineering (De Gruyter, 2021).
Yang, Y. et al.Bestem den tredimensjonale atomstrukturen til amorfe faste stoffer.Nature 592, 60–64 (2021).
Kotakoski J., Krasheninnikov AV, Kaiser W. og Meyer JK Fra punktdefekter i grafen til todimensjonalt amorft karbon.fysikk.Pastor Wright.106, 105505 (2011).
Eder FR, Kotakoski J., Kaiser W. og Meyer JK Veien fra orden til uorden - atom for atom fra grafen til 2D karbonglass.vitenskapen.Hus 4, 4060 (2014).
Huang, P.Yu.et al.Visualisering av atomomorganisering i 2D silikaglass: se silikagel danse.Science 342, 224–227 (2013).
Lee H. et al.Syntese av høykvalitets og ensartede grafenfilmer med stort område på kobberfolie.Science 324, 1312–1314 (2009).
Reina, A. et al.Lag lavlags grafenfilmer med stort område på vilkårlige underlag ved kjemisk dampavsetning.Nanolet.9, 30–35 (2009).
Nandamuri G., Rumimov S. og Solanki R. Kjemisk dampavsetning av grafen-tynne filmer.Nanotechnology 21, 145604 (2010).
Kai, J. et al.Fremstilling av grafen nanobånd ved stigende atompresisjon.Nature 466, 470–473 (2010).
Kolmer M. et al.Rasjonell syntese av grafen nanobånd med atompresisjon direkte på overflaten av metalloksider.Science 369, 571–575 (2020).
Yaziev OV Retningslinjer for beregning av de elektroniske egenskapene til grafen nanobånd.lagringskjemi.oppbevaringstank.46, 2319–2328 (2013).
Jang, J. et al.Lavtemperaturvekst av faste grafenfilmer fra benzen ved kjemisk dampavsetning ved atmosfærisk trykk.vitenskapen.Hus 5, 17955 (2015).
Choi, JH et al.Betydelig reduksjon i veksttemperaturen til grafen på kobber på grunn av økt London-spredningskraft.vitenskapen.Hus 3, 1925 (2013).
Wu, T. et al.Kontinuerlige grafenfilmer syntetisert ved lav temperatur ved å introdusere halogener som frø av frø.Nanoskala 5, 5456–5461 (2013).
Zhang, PF et al.Initial B2N2-perylener med forskjellige BN-orienteringer.Angie.Kjemisk.intern utg.60, 23313–23319 (2021).
Malar, LM, Pimenta, MA, Dresselhaus, G. og Dresselhaus, MS Raman-spektroskopi i grafen.fysikk.Representant 473, 51–87 (2009).
Egami, T. & Billinge, SJ Beneath the Bragg Peaks: Structural Analysis of Complex Materials (Elsevier, 2003).
Xu, Z. et al.In situ TEM viser elektrisk ledningsevne, kjemiske egenskaper og bindingsendringer fra grafenoksid til grafen.ACS Nano 5, 4401–4406 (2011).
Wang, WH, Dong, C. & Shek, CH Volumetriske metallglass.alma mater.vitenskapen.prosjekt.R Rep. 44, 45–89 (2004).
Mott NF og Davis EA elektroniske prosesser i amorfe materialer (Oxford University Press, 2012).
Kaiser AB, Gomez-Navarro C., Sundaram RS, Burghard M. og Kern K. Ledningsmekanismer i kjemisk derivatisert grafenmonolag.Nanolet.9, 1787–1792 (2009).
Ambegaokar V., Galperin BI, Langer JS Hoppeledning i uordnede systemer.fysikk.Ed.B 4, 2612-2620 (1971).
Kapko V., Drabold DA, Thorp MF Elektronisk struktur av en realistisk modell av amorf grafen.fysikk.State Solidi B 247, 1197–1200 (2010).
Thapa, R., Ugwumadu, C., Nepal, K., Trembly, J. & Drabold, DA Ab initio modellering av amorf grafitt.fysikk.Pastor Wright.128, 236402 (2022).
Mott, Conductivity in Amorphous Materials NF.3. Lokaliserte tilstander i pseudogap og nær endene av lednings- og valensbåndene.filosof.mag.19, 835-852 (1969).
Tuan DV et al.Isolerende egenskaper til amorfe grafenfilmer.fysikk.Revisjon B 86, 121408(R) (2012).
Lee, Y., Inam, F., Kumar, A., Thorp, MF og Drabold, DA Pentagonale folder i et ark av amorf grafen.fysikk.State Solidi B 248, 2082–2086 (2011).
Liu, L. et al.Heteroepitaksial vekst av todimensjonal sekskantet bornitrid mønstret med grafenribber.Science 343, 163–167 (2014).
Imada I., Fujimori A. og Tokura Y. Metal-isolator overgang.Prest Mod.fysikk.70, 1039-1263 (1998).
Siegrist T. et al.Lokalisering av uorden i krystallinske materialer med faseovergang.Nasjonal alma mater.10, 202–208 (2011).
Krivanek, OL et al.Atom-for-atom strukturell og kjemisk analyse ved bruk av ringelektronmikroskopi i et mørkt felt.Nature 464, 571–574 (2010).
Kress, G. og Furtmüller, J. Effektivt iterativt opplegg for ab initio total energiberegning ved bruk av planbølgebasissett.fysikk.Ed.B 54, 11169-11186 (1996).
Kress, G. og Joubert, D. Fra ultramyke pseudopotensialer til bølgemetoder med projektorforsterkning.fysikk.Ed.B 59, 1758–1775 (1999).
Perdue, JP, Burke, C., og Ernzerhof, M. Generaliserte gradienttilnærminger gjort enklere.fysikk.Pastor Wright.77, 3865-3868 (1996).
Grimme S., Anthony J., Erlich S. og Krieg H. Konsekvent og nøyaktig initial parameterisering av tetthet funksjonell varianskorreksjon (DFT-D) av 94-element H-Pu.J. Chemistry.fysikk.132, 154104 (2010).
Dette arbeidet ble støttet av National Key R&D Program of China (2021YFA1400500, 2018YFA0305800, 2019YFA0307800, 2020YFF01014700, 2017YFA0206300 of China (5U206300), National Natural Science Foundation, 5U189, 519, 519 74001, 22075001, 11974024, 11874359, 92165101, 11974388, 51991344) , Beijing Natural Science Foundation (2192022, Z190011), Beijing Distinguished Young Scientist Program (BJJWZYJH01201914430039), Guangdong Provincial Key Area Research and Development Program (2019B010934001), Chinese Academy of Sciences Grant30000 Strategic Pilot X0DB Program, China Academy of Sciences Grant3000. Frontier Plan of Key vitenskapelig forskning (QYZDB-SSW-JSC019).JC takker Beijing Natural Science Foundation of China (JQ22001) for deres støtte.LW takker Association for Promoting Youth Innovation of the Chinese Academy of Sciences (2020009) for deres støtte.En del av arbeidet ble utført i den stabile, sterke magnetiske feltenheten til High Magnetic Field Laboratory ved det kinesiske vitenskapsakademiet med støtte fra Anhui Province High Magnetic Field Laboratory.Dataressurser er levert av Peking University superdatamaskinplattform, Shanghai superdatamaskinsenter og Tianhe-1A superdatamaskin.
Эти авторы внесли равный вклад: Huifeng Tian, ​​Yinhang Ma, Zhenjiang Li, Mouyang Cheng, Shoucong Ning.
Huifeng Tian, ​​​​Zhenjian Li, Juijie Li, PeiChi Liao, Shulei Yu, Shizhuo Liu, Yifei Li, Xinyu Huang, Zhixin Yao, Li Lin, Xiaoxui Zhao, Ting Lei, Yanfeng Zhang, Yanlong Hou og Lei Liu
School of Physics, Vacuum Physics Key Laboratory, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing, Kina
Institutt for materialvitenskap og ingeniørvitenskap, National University of Singapore, Singapore, Singapore
Beijing National Laboratory of Molecular Sciences, School of Chemistry and Molecular Engineering, Peking University, Beijing, Kina
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing, Kina